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    我国学者在饱和碳偶联反应方法学研究方面取得进展

    日期 2020-11-10   来源:化学科学部   作者:周荣 付雪峰 杨俊林  【 】   【打印】   【关闭

    图1 钴氢催(cui)化(hua)不(bu)对称(cheng)偶联

      在(zai)(zai)(zai)国(guo)家自(zi)然科学基金项目(批(pi)准号:21732006、51821006、51961135104、21927814)资(zi)助下,中(zhong)国(guo)科学技术大学傅尧(yao)、陆(lu)熹研究团队在(zai)(zai)(zai)饱和碳偶(ou)联领域取(qu)得进展(zhan)。相关研究成(cheng)果(guo)以“钴催化(hua)对映选择性C(sp3)-C(sp3)偶(ou)联(Cobalt-catalysed enantioselective C(sp3)-C(sp3) coupling)”为题,于2021年(nian)10月20日(ri)在(zai)(zai)(zai)线发表在(zai)(zai)(zai)《自(zi)然·催化(hua)》(Nature Catalysis)上,论(lun)文链接:http://www.nature.com/articles/s41929-021-00688-w。

      饱(bao)和(he)碳(tan)(tan)(tan)―碳(tan)(tan)(tan)键(jian)普遍(bian)存在于有(you)(you)(you)机分(fen)子(zi)中(zhong),支撑有(you)(you)(you)机分(fen)子(zi)呈现“三维立(li)体”结构(gou)。发展(zhan)饱(bao)和(he)碳(tan)(tan)(tan)―碳(tan)(tan)(tan)键(jian)的(de)立(li)体选择性(xing)(xing)构(gou)建策(ce)略对复杂分(fen)子(zi)合(he)成及逆合(he)成分(fen)析具有(you)(you)(you)重要影响(xiang)。研(yan)究表明,增加候选药物分(fen)子(zi)手(shou)性(xing)(xing)碳(tan)(tan)(tan)中(zhong)心的(de)数量有(you)(you)(you)助(zhu)于提高(gao)其(qi)临床试验成功率。温和(he)条件(jian)高(gao)对映选择性(xing)(xing)饱(bao)和(he)碳(tan)(tan)(tan)偶联是构(gou)筑饱(bao)和(he)碳(tan)(tan)(tan)―碳(tan)(tan)(tan)键(jian)直接但富挑战性(xing)(xing)的(de)方法。

      研究团(tuan)队开发了廉价(jia)金属钴络合(he)(he)物(wu)催(cui)化体系,采用易(yi)得的(de)(de)氟烯(xi)烃与烷基卤化物(wu)为原料(liao),通过调控配(pei)体与底物(wu)间的(de)(de)氢―氟相互作用,实现了氟原子(zi)邻位手(shou)性中(zhong)心精准(zhun)构(gou)(gou)建,突破(po)了不对称偶(ou)(ou)联(lian)中(zhong)辅(fu)助(zhu)(zhu)基团(tuan)结构(gou)(gou)局限。反(fan)应(ying)条(tiao)件温和、底物(wu)适(shi)用范围广(guang),可用于多种(zhong)天(tian)然产物(wu)、药(yao)物(wu)分子(zi)的(de)(de)合(he)(he)成或修饰,并显(xian)著(zhu)缩短(duan)合(he)(he)成路线、提(ti)升合(he)(he)成效率(图1)。该项研究建立(li)了新型钴―氢催(cui)化体系,有(you)望促进(jin)更多不对称饱和碳偶(ou)(ou)联(lian)反(fan)应(ying)的(de)(de)发现,助(zhu)(zhu)力手(shou)性药(yao)物(wu)开发。




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