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    我国学者在纳米催化剂抗烧结稳定性理论研究方面取得进展

    日期 2020-11-18   来源:化学科学部   作者:伊晓东 高飞雪  【 】   【打印】   【关闭

    图(tu)1 纳米催化剂抗烧结Sabatier原理以及双功能载体(ti)的高通量筛选(xuan)

      在(zai)国(guo)(guo)家自然科(ke)学基金(jin)项目(批准号(hao):91945302、21903077)等资助(zhu)下,中国(guo)(guo)科(ke)学技(ji)术大学李微雪(xue)教(jiao)授团队经过(guo)八年攻(gong)关,提出并建立界面作用(yong)调(diao)控纳米(mi)催(cui)化(hua)剂(ji)生长(zhang)动力学的一般性(xing)(xing)理(li)论和双(shuang)功能载体(ti)高(gao)通(tong)量筛选策略,为(wei)理(li)性(xing)(xing)设计(ji)和筛选稳(wen)定的抗烧结纳米(mi)催(cui)化(hua)剂(ji)提供(gong)了参考。研究成果以“金(jin)属—载体(ti)相互作用(yong)的Sabatier原理(li)以促(cu)进超稳(wen)定纳米(mi)催(cui)化(hua)剂(ji)的设计(ji)(Sabatier principle of metal–support interaction for design of ultrastable metal nanocatalysts)”为(wei)题,于2021年11月5日在(zai)线发表(biao)在(zai)《科(ke)学》(Science)杂志上。论文链(lian)接:http://www.science.org/doi/10.1126/science.abi9828。

      设计(ji)研发高(gao)(gao)活性(xing)、高(gao)(gao)选(xuan)择性(xing)、高(gao)(gao)稳定(ding)(ding)性(xing)的催(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)剂(ji)(ji),对(dui)于提高(gao)(gao)催(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)反应效(xiao)(xiao)(xiao)率(lv)、节能(neng)降耗并对(dui)我(wo)国实现双碳(tan)目标具有(you)重要意(yi)义。其(qi)中,纳(na)米(mi)催(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)剂(ji)(ji)因其(qi)高(gao)(gao)的原(yuan)子(zi)(zi)利用(yong)率(lv)和(he)(he)量子(zi)(zi)效(xiao)(xiao)(xiao)应的存在,长期以来受到广泛关注并取得了巨大进展。然而(er),包括(kuo)纳(na)米(mi)材(cai)料在内(nei)的催(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)剂(ji)(ji)稳定(ding)(ding)性(xing)问题(ti)正成为催(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)剂(ji)(ji)面(mian)向产业(ye)化(hua)(hua)(hua)以实现高(gao)(gao)效(xiao)(xiao)(xiao)化(hua)(hua)(hua)工(gong)生产过程中的主要瓶颈(jing)之一。目前,纳(na)米(mi)催(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)剂(ji)(ji)稳定(ding)(ding)性(xing)研究仍缺乏(fa)一般性(xing)原(yuan)理和(he)(he)基(ji)础(chu)理论指导,导致催(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)剂(ji)(ji)寿命试(shi)错实验成本高(gao)(gao)且耗时,极大制约了高(gao)(gao)效(xiao)(xiao)(xiao)纳(na)米(mi)催(cui)(cui)化(hua)(hua)(hua)剂(ji)(ji)的工(gong)业(ye)化(hua)(hua)(hua)进程。

      面(mian)对此涉及复杂物理(li)化(hua)学(xue)(xue)过程的(de)(de)(de)难题,李微雪(xue)教授团队(dui)在(zai)数(shu)(shu)(shu)据(ju)驱(qu)动分(fen)析的(de)(de)(de)基础(chu)上(shang)(shang),以(yi)热(re)致或化(hua)学(xue)(xue)诱(you)导(dao)纳(na)(na)(na)米(mi)催化(hua)剂(ji)烧(shao)结生长(zhang)动力(li)(li)学(xue)(xue)作为(wei)着眼点,深入探索(suo)控制(zhi)(zhi)纳(na)(na)(na)米(mi)材料生长(zhang)的(de)(de)(de)基本(ben)原理(li),以(yi)理(li)论(lun)计算的(de)(de)(de)研(yan)究方(fang)法(fa)来分(fen)析金属(shu)纳(na)(na)(na)米(mi)催化(hua)剂(ji)中金属(shu)与载体的(de)(de)(de)相(xiang)互(hu)作用关(guan)(guan)系(xi),以(yi)原子吸附(fu)能(neng)、纳(na)(na)(na)米(mi)粒子粘附(fu)能(neng)为(wei)标度,从理(li)论(lun)层面(mian)建立起相(xiang)互(hu)作用与稳(wen)(wen)定性(xing)(xing)之间的(de)(de)(de)关(guan)(guan)系(xi),即(ji)金属(shu)纳(na)(na)(na)米(mi)催化(hua)剂(ji)与载体的(de)(de)(de)相(xiang)互(hu)作用既不能(neng)太(tai)强,否则会导(dao)致以(yi)奥斯特瓦尔德熟化(hua)的(de)(de)(de)方(fang)式失活;也不能(neng)太(tai)弱,否则会导(dao)致以(yi)粒子迁移与碰撞的(de)(de)(de)机(ji)制(zhi)(zhi)失活;只有(you)相(xiang)互(hu)作用适中时(shi),金属(shu)纳(na)(na)(na)米(mi)催化(hua)剂(ji)的(de)(de)(de)稳(wen)(wen)定性(xing)(xing)达到最优(you)。这些理(li)论(lun)结果被基于第一性(xing)(xing)原理(li)神经网络势函数(shu)(shu)(shu)大规模(mo)分(fen)子动力(li)(li)学(xue)(xue)模(mo)拟和大量已发表实验数(shu)(shu)(shu)据(ju)证实(图)。在(zai)此基础(chu)上(shang)(shang),进一步(bu)提(ti)出(chu)并发展(zhan)了(le)利用双功能(neng)载体打破标度关(guan)(guan)系(xi)限制(zhi)(zhi)的(de)(de)(de)高通量筛选策略(lve),为(wei)改(gai)进纳(na)(na)(na)米(mi)催化(hua)剂(ji)的(de)(de)(de)抗烧(shao)结稳(wen)(wen)定性(xing)(xing)提(ti)供了(le)理(li)论(lun)研(yan)究方(fang)法(fa)。




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